Science | “黑匣子”打开了，连发2篇！浙大教授首次在原

金属催化剂和载体之间的界面在非均相催化中起关键作用。通常认为外延界面是刚性的，并且在催化反应期间以原子精度调节其固有的微观结构是具有挑战性的。

2021年1月29日，浙江大学，中国科学院上海应用物理研究所，丹麦技术大学等多单位合作，王勇，高嶷、Jakob B. Wagner、Thomas W. Hansen共同通讯在Science 在线发表题为“In situ manipulation of the active Au-TiO2 interface with atomic precision during CO oxidation”的研究论文，该研究首次在原子尺度下一氧化碳催化氧化过程中观察到催化剂界面活性位点的可逆变化，并据此实现了界面活性位点的原子级别原位调控。这项成果对今后设计更好的环境催化剂、高效稳定地处理污染气体具有重要意义。

另外，2020年1月24日，浙江大学张泽，王勇，中国科学院上海应用物理研究所高嶷及丹麦技术大学Wagner共同通讯在Science 在线发表题为“Visualizing H2O molecules reacting at TiO2 active sites with transmission electron microscopy”的研究论文，该研究在环境透射电子显微镜中，首次在原子尺度观察到催化剂活性位点上水分子的吸附活化和反应。这对于揭示催化机理、进而设计更好的催化剂有着重要意义（点击阅读）。

负载的纳米颗粒（NPs）被广泛用作非均相反应的催化剂。它们的催化活性可能取决于NP与底物之间的界面，因为许多反应中最活跃的位点位于周边界面（PI），例如Au-TiO2 PI在一氧化碳的氧化过程。最近的原位实验表明，在反应性环境中可能会发生NPs的重塑和基质表面的重建，但是对固有界面对周围环境的依赖性知之甚少。

尽管已经报道了由电子束引起的界面结构变化，但尚不清楚本征界面在反应环境中是否发生变化，以及催化界面是否可以在反应过程中以原子精度进行操纵。

在这项工作中，使用环境透射电子显微镜（ETEM）实时监控Au-TiO2界面。该研究观察到强固着在TiO2（001）表面上的Au NP在CO氧化过程中外延旋转。理论计算表明，该旋转是由PI处O2吸附覆盖率的变化引起的，并证明了旋转前后与PI活性相关的电子结构的变化。此外，通过调节反应环境来控制界面氧，该研究实现了活性Au-TiO2界面的原位控制。

总之，该研究首次在原子尺度下一氧化碳催化氧化过程中观察到催化剂界面活性位点的可逆变化，并据此实现了界面活性位点的原子级别原位调控。这项成果对今后设计更好的环境催化剂、高效稳定地处理污染气体具有重要意义。

论文的第一单位为浙江大学，浙大材料科学与工程学院袁文涛博士为第一作者，中国科学院上海高等研究院朱倍恩博士、浙大材料学院博士生方珂为共同第一作者；浙江大学材料科学与工程学院、浙大电镜中心王勇教授为通讯作者，高嶷研究员、Wagner教授、Hansen博士为共同通讯作者，浙大团队学术带头人张泽院士对此工作给予了重要指导和支持。此外，杨杭生教授、博士生李小艳和欧阳参与了该工作。

该工作得到了国家自然科学基金委、浙江省自然科学基金、教育部、中科院青促会、国家超级计算广州中心、上海超算中心、中国博士后基金、硅材料国家重点实验室的共同资助和支持。

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